Атомно-разрешенные электронные свойства однослойного графена на α

Том 12 научных докладов, номер статьи: 18743 (2022) Цитировать эту статью

1147 Доступов

2 цитаты

Подробности о метриках

Недавно было продемонстрировано безметалловое химическое осаждение из газовой фазы (CVD) однослойного графена (SLG) на сапфире с-плоскости для диаметров пластин до 300 мм, причем высокое качество слоев SLG обычно характеризуется интегральными методами. Применяя комплексный подход к анализу, выявляются различные взаимодействия на границе раздела графен-сапфир и локальные изменения, вызванные топографией подложки. В областях вблизи краев ступеней сапфира видны крошечные морщины высотой около 0,2 нм, обрамленные расслоенным графеном, что идентифицируется по типичному конусу Дирака свободного графена. Напротив, адсорбция CVD SLG на террасах α-Al2O3 (0001) с концевыми гидроксильными группами приводит к образованию сверхструктуры с периодичностью (2,66 ± 0,03) нм. Слабые водородные связи, образующиеся между гидроксилированной поверхностью сапфира и π-электронной системой SLG, приводят к чистому интерфейсу. Инжекция заряда приводит к появлению запрещенной зоны в адсорбированном слое графена величиной около (73 ± 3) мэВ в точке Дирака. Хорошее согласие с предсказаниями теоретического анализа подчеркивает потенциал этой гибридной системы для новых электронных приложений.

Двумерные материалы (2DM) считаются основными кандидатами на существенное расширение функциональности кремниевых чипов, называемых «CMOS + X». Совместная интеграция 2DM с кремниевой технологией открывает перспективы существенного повышения производительности и функциональности в таких областях, как «Больше, чем Мур», фотонные интегральные схемы, нейроморфные вычисления и квантовые технологии1. Превосходная структурная, термическая и химическая стабильность в сочетании с механической гибкостью и электрической прочностью могут представлять особый интерес для мемристивных устройств, которые считаются ключевыми компонентами периферийных вычислений следующего поколения2,3,4,5,6. Недавно Ван и др. продемонстрировали устройство графен/MoS2-xOx/графен, которое демонстрирует превосходные характеристики резистивного переключения с долговечностью до 107 при рабочей температуре 340 °C7. Однако необходимы дальнейшие исследования для более глубокого понимания роли межфазных свойств и дефектов, особенно образующихся в процессе роста и отслаивания8. Чтобы в полной мере использовать исключительные свойства 2DM для новых концепций нейроморфных вычислений, необходим масштабируемый процесс, совместимый с полупроводниковой технологией, для получения высококачественного материала на технологически соответствующих размерах пластин9.

Химическое осаждение из паровой фазы (CVD) оказалось надежным, воспроизводимым и технологически жизнеспособным путем синтеза пленок SLG размером с пластину, характеризующихся хорошей кристалличностью, низкой плотностью примесей и полной совместимостью с крупномасштабными технологическими процессами (BEOL). ) интеграция. СЛГ большой площади первоначально изготавливались методом CVD на меди, которая служит катализатором разложения источников углеводородов10,11,12,13. Однако примеси, возникающие в результате несовершенного удаления металлических катализаторов и ПММА (поли(метил-2-метилпропеноата)), необходимого для процессов переноса, препятствуют использованию этого материала для крупносерийного производства при соблюдении полупроводниковых стандартов14,15. Поэтому текущий исследовательский интерес сосредоточен на прямом выращивании графена на изолирующих подложках, совместимых с кремниевой технологией, таких как α-Al2O3 (0001)16,17,18,19,20. Эта стандартная подложка в технологии сложных полупроводников гарантирует наличие больших объемов пластин большого диаметра требуемого качества по разумной цене21. Более того, постоянная решетки c-плоскости сапфира, 0,476 нм, почти в два раза больше, чем у графена (2 × 0,247 нм)22. Недавние исследования продемонстрировали пригодность сапфировых пластин c-плоскости для прямого CVD высококачественных SLG17,23,24 и масштабирования подложек диаметром 150 мм с использованием реактора промышленного масштаба (AIXTRON CCS 2D)25. Со времени первых сообщений о прямом росте СЛГ на сапфире выравнивание СЛГ на различных поверхностях сапфира было предметом нескольких исследований. Энтани и др. и Доу и др. сообщили о сильном межфазном взаимодействии между графеном и α-Al2O3 (0001), в котором преобладают электростатические силы в π-системе графена и ненасыщенные электроны кислородного слоя поверхности α-Al2O3 (0001), образующие межфазную связь C–O–Al26, 27. Напротив, Сайто и др. и Уэда и др. обнаружили, что рост графена на сапфире в c-плоскости начинается с ямок травления, образующихся в процессе CVD. Богатая Al поверхность внутри ямок играет центральную роль в каталитической активности роста SLG28,29. Это утверждение также подтверждается работой Мишры и др. и Chen et al., которые получили высококачественный CVD SLG для α-Al2O3 (0001), обработанного в атмосфере водорода перед осаждением графена при высоких температурах 1180 °C и 1400 °C соответственно20,25. Сообщалось о значениях подвижности носителей при комнатной температуре более 2000 см2/Вс и 6000 см2/Вс. В отличие от SLG, выращенного на необработанных пластинах, эти пленки показали меньшую плотность гребней, четко выраженные атомные террасы и улучшенное кристаллическое качество со средней полной шириной на половине высоты (FWHM) 2D-рамановской моды примерно от 30 см-1 до 35 см-1. Низкое соотношение интенсивностей D/G и высокое 2D/G, составляющее около 0,15 и значительно выше 2 соответственно, указывает на низкую плотность дефектов и концентрацию носителей в нижнем диапазоне 1012 см–225. Однако растущий интерес к использованию CVD SLG на гидратированном α-Al2O3 (0001) для реализации наноразмерных электронных устройств для электроники следующего поколения, оптоэлектроники, квантовых и нейроморфных вычислений требует более детального физико-химического понимания электронных свойств SLG/сапфира. систему вплоть до атомного масштаба30,31,32. В частности, поверхность потенциальной энергии СЛГ на сапфировой стопке влияет как на границу раздела с впоследствии нанесенными слоями sp2-гибридизированных 2DM, таких как h-BN и дихалькогениды переходных металлов, так и на характерные свойства функциональных устройств, такие как надежность, долговечность и удерживание.

2 and shows the smallest peak widths of all curves with FWHM values of about 16 cm−1 and 35 cm−1 for the G and 2D peaks, respectively. (3) The blue spectrum also meets the SLG criteria, but shows a significant blue shift in the G and 2 -peak positions compared to free-standing graphene, which can be attributed to a compressive stress effect. The ID/IG ratio of the blue curve is slightly increased compared to the red curve consistent with an influence of strain in addition to defects from the growth process. Compared to the results of Tsoukleri et al.44, who subjected a graphene monolayer to tensile and compressive strain, the obtained peak shift of the blue curve could be attributed to a local compressive strain of about 0.3%. Despite the limited lateral resolution of the Raman measurements, the mapping gives evidence of local differences in the quality of the graphene layer, predominantly SLG, grown on the sapphire substrate by CVD. Van der Pauw measurements performed on samples of about 10 mm × 10 mm in size show an overall slight p-type conduction of the SLG with a mobility at room temperature of (1500 ± 100) cm2/Vs and a sheet carrier concentration of about 2.22 × 1012 cm−2, which are in a reasonable range compared to the range in the literature, from outstanding values of about 6000 cm2/Vs20 to values commonly reported for CVD graphene on dielectric substrates, typically below 1000 cm2/Vs45. It appears that the H2-etched α-Al2O3 (0001) surface has a smaller effect on the electronic properties of SLG than other dielectric substrates./p>